電化學鋰化過程中氮化矽陽極的結構演變

氮化矽 (SiN_x) 是一種轉化合金鋰離子電池電極，具有替代矽和石墨陽極的巨大潛力，具有更高的循環穩定性和快速充電能力。 在形成循環期間，SiN_x不可逆地轉化為鋰化矽和氮化矽酸鹽基質的混合物。 然而，除了這一基本理解之外，對轉換後結構如何提高電化學性能的基本了解還很有限。 這極大地阻礙了 SiN_x 陽極的最佳化和商業化前景。 在此，operando電化學原子力顯微鏡用於揭示SiN_x薄膜在轉化反應過程中的形態和化學機械變化。 我們闡明，轉換後的 SiN_x 形成嵌入基體中的矽域，該基體具有由堅硬的外部氮化矽酸鹽表面和較軟的內部富矽核組成的核殼狀結構。 形成的矽域具有非常穩定的尺寸（直徑約 100 nm），最重要的是，該尺寸仍然小於矽的臨界裂紋閾值。 這會產生機械性能更加堅固的陽極，預計不會受到破裂、粉碎和隨後的容量衰減的不利影響。 我們的工作標誌著對氮化矽陽極的基本理解取得了重要進展，並為將其納入下一代電池提供了途徑。